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    非晶硅太阳能电池背反ZnOAl 薄膜制备

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    硅酸盐学报
    第38卷第1期
    2010年1月


    硅酸盐学报
    JOURNALOFTHECHINESECERAMICSOCIETY
    Vol.38，No.1January，2010


    非晶硅太阳能电池背反ZnO:Al薄膜制备

    肖海波，曾湘波，刘石勇，彭文博，石明吉，张长沙
    (中国科学院半导体研究所，北京100083

    摘要：以ZnO:Al(2%Al2O3，质量分数为靶材，用射频磁控溅射在玻璃衬底上制备ZnO:Al薄膜，分析了各沉积参数对薄膜光电性能的影响。结果表明：溅射功率对ZnO:Al的透过率影响最大，其次是反应腔室压力，而衬底温度对透过率几乎没有影响。ZnO:Al的电阻率主要取决于衬底温度和溅射功率。综合考虑透过率和电阻率，确定了背反ZnO:Al的最佳沉积参数(衬底温度为200℃，溅射功率为200W，反应腔室压力为0.6Pa，得到了透过率大于85%，电阻率最小为7.6×10–4Ω·cm的ZnO:Al薄膜。制备了ZnO:Al/Ag/ss(stainlesssteel背反电极，并将其用于非晶硅太阳能电池。与无背反的不锈钢衬底上的电池相比，非晶硅太阳能电池短路电流密度增加了16%。

    关键词：掺铝氧化锌薄膜；背反电极；非晶硅太阳能电池；磁控溅射
    中图分类号：TB32文献标志码：A文章编号：0454–5648(201001–0046–04

    ZINCOXIDE:ALUMINUMFILMSASBACKREFLECTORINAMORPHOUSSILICONSOLARCELLS

    XIAOHaibo，ZENGXiangbo，LIUShiyong，PENGWenbo，SHIMingji，ZHANGChangsha
    (InstituteofSemiconductors,ChineseAcademyofSciences,Beijing100083,China

    Abstract:TheZnO:AlfilmswerepreparedonglassusingaZnOceramictargetwithAl2O3of2%inmassbyradiofrequencymagne-tronsputtering.Theeffectofdepositionparameters(suchassputteringpower,gaspressureandsubstratetemperatureontheopticalandelectricalpropertiesofzincoxide:aluminum(ZnO:Alfilmswasinvestigated.TheresultsshowthatthetransmittanceoftheZnO:Alfilmsismainlyaffectedbysputteringpowerandgaspressure.Thesubstratetemperaturehasaslightimpactonthetransmit-tance.TheresistivityoftheZnO:Alfilmsisdeterminedbysubstratetemperatureandsputteringpower.Thedepositionparameters(i.e.,sputteringpower:200W,gaspressure:0.6Paandsubstratetemperature:200℃forboththetransmittanceandresistivitywereopti-mized.TheZnO:Alfilmswiththehightransmittance(>85%andlowresistivity(7.6×10–4Ω·cmcanbeobtainedundertheoptimizedsputteringconditions.Theshort-circuitcurrentdensityoftheZnO:AlfilmsforaZnO:Al/Ag/ss(stainlesssteelbackreflectorelectrodeina-Si:Hsolarcellsishigherthan16%,comparedtothatofthecellsdepositedonstainlesssteelsubstratewithoutbackreflector.

    Keywords:aluminum-dopedzincoxidethinfilms;backreflectors;amorphoussiliconsolarcells;magnetronsputtering

    在非晶硅太阳能电池中，ZnO作为插入层用于背反电极可阻挡金属的扩散。[1]另外，通过对其进行绒面处理还可陷光，[2]这样电池光吸收活性层的本征层可做得更薄，减小与光致衰退相关的Staebler–Wronski(SW效应，[3]从而提高电池稳定性。由于背反电极反射的光需穿过ZnO层才能被本征层吸收，因此，ZnO在相应波段(550～800nm应有高的透过率；同时为了保证背反电极与n层Ohmic接触，ZnO还需有良好的导电性。ZnO的光电性质主要受衬底温度、[4]溅射功率[5–6]和反应腔

    收稿日期：2009–07–28。修改稿收到日期：2009–10–03。基金项目：国家973计划(2006CB202604；国家自然科学基金(60576036
    资助项目。
    第一作者：肖海波(1985—，男，硕士研究生。通讯作者：曾湘波(1964—，女，副研究员。
    室压力[7–9]的影响，因此，选择合适沉积参数可获得
    良好的透过率和导电性的ZnO。一般而言，透过率和导电性难以同时达到最佳，由于透过率对背反陷光效果影响更大，因此，透过率需优先考虑。导电性可通过在ZnO中适度掺Al(ZnO:Al并选择适当沉积参数来改善。
    Wenas等[10]计算表明，插入100nm的ZnO后背反的反射系数能增加20%。Sopori等[11]通过计算得出平面和织构ZnO/Ag/ss(stainlesssteel衬底上的电池的短路电流密度(Jsc分别比ss衬底上的大36%

    Receiveddate:2009–07–28.Approveddate:2009–10–03.
    Firstauthor:XIAOHaibo(1985–,male,graduatestudentformasterdegree.E-mail:hbxiao03@sina.com
    Correspondentauthor:ZENGXiangbo(1964–,female,associateprofessor.E-mail:xbzeng@semi.ac.cn


    第38卷第1期
    肖海波等：非晶硅太阳能电池背反ZnO:Al薄膜制备
    ·47·
    和43%，该文献中报道的实验则分别提高了24%和
    [12–14]
    32%。国内也有ZnO用于背反电极的相关报道，其中李微等[13]将中频磁控溅射的ZnO用于铜铟镓硒(copper-indium-gallium-selenide，CIGS太阳能电池，与无ZnO插入层的电池相比，其Jsc提高10%；薛俊明等[14]将直流磁控溅射法制备的ZnO/Al背反射电极用于pin结构非晶硅太阳能电池，Jsc增加1～2
    3mA/cm。而有关射频溅射ZnO用于硅基薄膜nip结构电池背反电极的国内报道较少。射频磁控溅射避免了直流溅射存在的靶中毒现象，同时对实验条件
    [15]
    的要求没有中频溅射高，更容易实现工业化生产。
    采用射频磁控溅射制备了ZnO:Al样品，研究了衬底温度、溅射功率和反应腔室压力对ZnO:Al透过率(550～800nm波段和电阻率的影响。根据透过率优先的原则综合考虑导电性，确定了背反ZnO:Al的最佳沉积参数，得到了透过率大于85%，电阻率达10–4Ω·cm的高质量ZnO:Al薄膜，并将其应用于nip结构非晶硅太阳能电池ZnO:Al/Ag/ss背反电极，并测量了电池的量子效率(quantumeffi-ciency，QE。
    的升高，薄膜透过率逐渐变大。这是由于温度较低时，溅射到衬底上的原子没有获得足够的能量找到最
    [4]
    佳的位置沉积，导致晶粒较小且有较多的晶界，由于晶界与晶粒间的折射率差，导致光线在薄膜中的光程增加，光吸收也相应增加，从而导致透过率较低。随着温度升高，晶粒尺寸逐渐增大透过率变好。由于透过率随温度变化很小(均在85%～86%之间，因此，在实验温度范围内，衬底温度对透过率的影响可忽略。

    图1不同衬底温度的ZnO:Al透射谱
    Fig.1TransmittancespectraofZnO:Aldepositedatdifferent
    substratetemperatures
    1实验
    以ZnO:Al(2%Al2O3，质量分数为靶材，利用射频磁控溅射在玻璃衬底上制备ZnO:Al薄膜。溅射时固定靶和衬底间的距离为8cm，Ar流量为40mL/s，衬底温度150～300℃，溅射功率100～250W和反应腔室压力0.3～0.8Pa。制备的ZnO:Al薄膜厚度为660～900nm。
    用自制透射谱仪(其关键部件单色谱仪是北京光学仪器厂的WDM1–3型光栅单色仪测得薄膜的透射谱。[16]用MASTECHMY–64数字万用表测量其方块电阻。通过I–V测试电池的Jsc，测试光源为单氙灯(XQ–500型氙灯太阳光模拟器。用美国KEITHLEY公司的2400数字源表测量电池的电流电压。用自制测量系统测量电池的QE曲线，该系统用WDM1–3型光栅单色仪进行分光，太阳能电池接受单色光后所产生的电流信号由日本NF公司LI5640锁相放大器读取。

    图2为不同溅射功率的ZnO:Al透射谱。制备
    反应腔室压力为0.8该系列样品衬底温度为250℃，
    Pa。从图2a可看出：不同功率下制备的ZnO:Al薄膜厚度相差较大，为去除厚度的影响，取透射谱的包络线得到平均透过率，然后通过A=(1–R–T/d得到单位厚度(1nm的吸收(R，T，A，d分别为反射率，透过率，吸收率和膜厚。图2b是计算得到的薄膜厚度为750nm时不同功率下ZnO:Al的透射谱，从图2b可以看出：ZnO:Al薄膜的透过率随功率发生显著变化，随着溅射功率的增加，ZnO:Al薄膜的透过率先增大再减小，150W时透过率最大，当功率继续增大透过率开始变小。这是由于功率较低时(100W晶粒尺寸较小影响了透过率，但随着溅射功率增大到200W薄膜中的自由载流子浓度增多导致透过率降低，[6]当溅射功率进一步增大到250W，沉积速率过快，粒子没有足够的时间找到最佳位置沉积，使得薄膜质量降低，导致透过率进一步下降。
    图3为不同腔室压力的ZnO:Al薄膜透射谱。制备该系列样品的衬底温度为250℃和溅射功率为200W。从图3可以看出：随着反应腔室压力从0.8Pa
    2结果和讨论
    2.1沉积参数对薄膜透过率的影响
    图1为不同衬底温度制备的ZnO:Al薄膜的透射谱。制备该系列样品的溅射功率为200W，反应腔室压力0.8Pa。从图1可以看出：随着衬底温度


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    硅酸盐学报
    2010年

    图2不同溅射功率的ZnO:Al透射谱
    Fig.2TransmittancespectraofZnO:Aldepositedatdifferent
    sputteringpower

    图3不同腔室压力的ZnO:Al透射谱
    Fig.3TransmittancespectraofZnO:Aldepositedatdifferent
    chamberpressures

    到0.4Pa，薄膜红外吸收增大，透过率减小，压力进一步降低到0.3Pa，辉光出现闪烁，导致薄膜质量降低，透过率下降。2.2最佳沉积参数的选择
    背反要求ZnO:Al在550～800nm波段有高的透过率和尽量低的电阻率。由于透过率对背反陷光效果影响更为显著，在选择沉积参数时，需优先满足透过率的要求。根据2.1节的讨论，溅射功率对ZnO:Al的透过率影响最大，其次是反应腔室压力，而衬底温度对透过率几乎没影响。因此，按溅射功率、反应腔室压力和衬底温度的顺序来考察各沉积参数对电阻率的影响，依次确定最优沉积参数。
    由以上分析可知：要获得高透过率的ZnO:Al，溅射功率最好为150W，但此时电阻率为15.54mΩ·cm，比200W时的电阻率2.39mΩ·cm大了1个数量级；而功率从150W增大到200W时，对应透过率的降低(约为1%远没这么显著，因此，功率选择200W较合适。
    压力在0.6Pa时ZnO:Al的透过率最大(550～
    尽管此时电阻率6.77mΩ·cm800nm透过率达86%，
    比0.8Pa时最低电阻率6.30mΩ·cm稍高，但由于透过率对背反效果的影响更显著，因此，选择反应腔室压力为0.6Pa。
    由于衬底温度对ZnO:Al透过率影响不大，因此温度的确定取决于电阻率。从表1可以看出：衬底温度为150℃时的电阻率远大于200℃时的，之后温度继续升高，薄膜的电阻率变化在同一数量级范围，因此认为衬底温度为200℃最佳。
    综合以上各沉积参数对ZnO:Al透过率和电阻率影响的讨论，确定了用于非晶硅太阳能电池背反电极ZnO:Al的最佳沉积参数：衬底温度200℃，
    反应腔室压力0.6Pa。根据此条件溅射功率200W，
    得到的ZnO:Al在550～800nm波段的透过率大于85%，电阻率最小为7.6×10–4Ω·cm。2.3ZnO:Al用于太阳能电池背反电极
    通过优化工艺参数，制备了ZnO:Al/Ag/ss背反电极，并将其应用于nip结构的非晶硅太阳能电池。I–V测试结果表明：不锈钢衬底上电池的短路电流密度Jsc为9.7mA/cm2，而加背反电极电池的Jsc达11.3mA/cm2，提高了16%。图4为电池的QE曲线，从图4中可以看出：加背反后，550～800nm波段的QE有明显增加，这是因为透过本征层的部分光经背反电极反射后，第二次进入本征层被吸收，增大了光生载流子密度，进而增加了短路电流密度。
    降低到0.6Pa，ZnO:Al薄膜的透过率增大，继续降低压力，透过率又有所减小。可能的解释是随着溅射压力从0.8Pa降到0.6Pa，溅射粒子的平均自由程增加，与氩离子碰撞频率减少，能量损失较小，溅射原子在衬底上迁移率较大，薄膜致密性和结晶
    [17]
    性变好，从而透过率变大，当压力从0.6Pa降低


    第38卷第1期
    肖海波等：非晶硅太阳能电池背反ZnO:Al薄膜制备表1沉积参数与电阻率的关系
    Table1Parametersdependenceofresistivity
    ·49·
    PowerPressureTemperature
    Power/WResistivity/(mΩ·cmPressure/PaResistivity/(mΩ·cmTemperature/℃Resistivity/(mΩ·cm250200
    2.482.39
    0.80.6
    6.306.77
    300250
    5.739.67
    15015.540.410.402009.6110017.860.323.5715041.22

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    图4ZnO:Al/Ag/ss衬底与ss衬底上电池的QE曲线比较Fig.4QEcurvesofcellsfordifferentsubstrateofZnO:Al/Ag/
    stainlesssteel(ssandss

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    3结论
    采用射频磁控溅射制备ZnO:Al，通过研究衬底温度、溅射功率和反应腔室压力对薄膜的透过率和电阻率的影响，得到最优背反电极ZnO:Al的沉积参数：衬底温度为200℃，溅射功率为200W，反应腔室压力为0.6Pa。根据此优化条件制备了透过率大于85%，电阻率为7.6×10–4Ω·cm的ZnO:Al薄膜，并将其应用于nip结构的非晶硅太阳能电池背反电极，与ss衬底上的电池相比，背反电极衬底上电池的Jsc增加了16%。

    致谢：本文得到孔光临研究员的指导和帮助，在此表示衷心感谢。

    参考文献：
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