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物理化学学报
ActaPhys.-Chim.Sin.2020,36(3,1803014(1of8
[Article]doi:10.3866/PKU.WHXB201803014www.whxb.pku.edu.cnCadmiumSulfideInverseOpalforPhotocatalyticHydrogenProductionRuolanZhang1,ChaoWang1,HaoChen1,HengZhao1,JingLiu1,YuLi1,2,*,BaolianSu1,31StateKeyLaboratoryofAdvancedTechnologyforMaterialsSynthesisandProcessing,WuhanUniversityofTechnology,
Wuhan430070,P.R.China.2NanostructureResearchCentre(NRC,WuhanUniversityofTechnology,Wuhan430070,P.R.China.3LaboratoryofInorganicMaterialsChemistry(CMI,UniversityofNamur,61ruedeBruxelles,B-5000Namur,Belgium.Abstract:Photocatalysisbasedonvisiblelightisanefficientandpromisingstrategytoconvertsolarenergyintochemicalenergyandsolvetheglobalissuesofenvironmentalpollutionandenergyshortages.CdS,asavisiblelightresponsivesemiconductormaterial,iswidelyusedinphotocatalysisandphotoluminescencebecauseofitssimplesynthesis,abundantrawmaterials,andappropriatebandgapstructure.Theinverseopal(IOstructurebelongingtophotoniccrystalstructurewithuniquethree-dimensionallyorderedmacro-mesopore,whichcantunethepropagationdirectionofincidentlightandimprovephotocatalyticperformance.Therefore,IOhasattractedextensiveattentionforphotocatalysisapplications.Herein,CdSIOphotoniccrystalfilmswerepreparedbyco-assemblyusingCdSnanocrystalsandpoly(styrene-methylmethacrylate-3-sulfopropylmethacrylate,potassiumsalt(P(St-MMA-SPMAPemulsion.Thismethodiswidelyusedbecauseitissimpleandcanrapidlypreparelargephotoniccrystalfilms.TheporesizeoftheIOstructurewasregulatedbychangingthediameterofthepolymer.TheIOstructurewascharacterizedusingscanningelectronmicroscopy(SEM,X-raydiffraction(XRD,ultraviolet-visibleabsorptionspectroscopy(UV-Vis,andreflectancespectroscopy.Thephotocatalysisperformanceofthreesampleswasevaluatedviaphotocatalyticwatersplittingundervisiblelightirradiation(λ≥420nm.ThephotocatalytichydrogenproductionrateoftheCdSIOfilmfabricatedusinga310nmP(St-MMA-SPMAPtemplate(CdS-310wastwicethatofCdSnanoparticles(CdS-NPsundervisiblelightirradiation.ThisphotocatalyticperformanceenhancementwasascribedtothehierarchicallyporousstructureoftheIOphotoniccrystal.Ontheonehand,theIOstructureincreasedthepropagationofphotonsinthephotocatalyticmaterialandimprovedsunlightutilization.Ontheotherhand,thestructureisconductivetotransportandadsorptionofmolecules.Inaddition,theIOstructurewascomposedofnanoparticles,providingmoreactivesitesforthephotocatalyticreaction.KeyWords:CdS;Photoniccrystal;Inverseopal;Nanomaterials;Photocatalytichydrogenproduction
Received:March5,2019;Revised:March26,2019;Accepted:April9,2019;Publishedonline:April12,2019.*Correspondingauthor.Email:yu.li@whut.edu.cn;Tel.:+86-27-87884448.ThisworkissupportedbyNationalKeyR&DProgramofChina(2016YFA0202602,NationalNaturalScienceFoundationofChina(U1663225,21671155,21805220,NaturalScienceFoundationofHubeiProvince,China(2018CFB242,2018CFA054,MajorProgramsofTechnicalInnovationinHubei,China(2018AAA012,ProgramforChangjiangScholarsInnovativeResearchTeaminUniversity,China(IRT_15R52.国家重点研发计划(2016YFA0202602,国家自然科学基金(U1663225,21671155,21805220,湖北省自然科学基金(2018CFB242,2018CFA054,湖北省技术创新专项重大项目(2018AAA012和教育部长江创新团队(IRT_15R52资助项目
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物理化学学报ActaPhys.-Chim.Sin.2020,36(3,1803014(2of8 硫化镉反蛋白石光子晶体制备及光解水制氢
张若兰1,王超1,陈浩1,赵恒1,刘婧1,李昱1,2,*,苏宝连1,3
1武汉理工大学材料复合新技术国家重点实验室,武汉4300702武汉理工大学纳微结构研究中心,武汉4300703那慕尔大学无机材料化学实验室,布鲁塞尔街61号,比利时那慕尔B-5000摘要:对硫化镉反蛋白石结构光子晶体薄膜进行了可控合成,用巯基乙酸修饰的纳米晶和P(St-MMA-SPMAP高分子小球共组装,成功地构筑了反蛋白石结构并用于可见光光解水产氢。结果表明,在可见光(λ≥420nm照射下,CdS-310反蛋白石结构薄膜的光解水产氢性能比硫化镉纳米颗粒提高了一倍。这主要是因为等级孔结构反蛋白石光子晶体特性对催化剂的光催化性能的提升:首先,反蛋白石的周期性结构增加了光子在材料中的传播,提高了催化剂对太阳光的利用率;同时,大孔孔壁是由纳米颗粒堆积而成的,在反应中提供了更多的反应活性位点;此外,孔结构有利于物质的传输和分子的吸附。
关键词:硫化镉;光子晶体;反蛋白石结构;纳米材料;光解水产氢中图分类号:O648
1引言
二氧化钛等过渡金属氧化物半导体光催化材料由于其高的稳定性和催化活性已得到广泛研究1,2。但是二氧化钛属于宽禁带半导体,只对紫外波段光有响应。而太阳光中紫外波段占比不到5%,因此二氧化钛光催化剂对太阳光的利用率很低3,4。为了提高太阳光的量子转换效率、拓宽材料的吸收波段,研究人员倾向于将材料的吸收光谱延伸因而提高太阳光的利用率、开发至可见光区域5–7。和拓展可见光响应的光催化材料是我们首要的研究重点和挑战。
硫化镉作为一种可见光响应的半导体材料,具有合适的禁带宽度(2.4eV、导带和价带位置、直接带隙等优点。而且,硫化镉原材料储备丰富、合成方法简单,因此受到了研究人员的关注。Yan等人8将0.30%(w,质量分数,下同Pt和0.13%(wPdS作为共催化剂负载到CdS表面,可以得到量子产率高达93%的光催化剂。刘国亮和洪昕林等人9报道了形貌可控的具有表面缺陷的CdS纳米晶,并且利用缺陷固定钯颗粒形成异质结结构来提高光催化产氢性能。Tongying等人10报道了一维CdSe/CdS异质结结构光解水制氢,发现该异质结结构纳米线催化活性是纯CdSe纳米线的30倍。Acharya等人11通过构筑CdSe/CdS核壳结构纳米晶钝化表面来实现其比水还原电位还低的深陷阱态,从而隔离了高能量电子,提升了CdSe/CdS核壳结构纳米晶的光解水产氢性能。
反蛋白石结构光子晶体是由一种介质材料填理充蛋白石结构并除去模板后得到的三维结构12。论计算表明,反蛋白石光子晶体具有完全光子带隙,可以改变光子的运动状态13。反蛋白石光子晶体的周期性结构不仅可以增加材料对太阳光的利用率,还具有大孔孔道的优势,有利于物质的传输以及提高材料的光催化性能,因此在光催化领域被研究者应用最多14–17。Ozin课题组18成功制备了高质量TiO2反蛋白石结构并研究了光降解染料的机理,开启了反蛋白石结构在光催化领域的应用。王景声等人19制备了三维有序的In掺杂TiO2薄膜,通过实验证明三维有序结构增加了比表面积,提高了光的利用率,并且In掺杂增强了可见光的吸收提高了光降解甲醛的活性。我们实验室刘婧等人20成功构筑了ZnO反蛋白石光子晶体催化剂,在紫外-可见光下对RhB进行降解,发现反蛋白石结构较普通